Análisis del laplaciano de la densidad electrónica [-∇2ρ(r)] para el estudio de la reacción de acetato de etilo y metanol sobre el catalizador [cta+]-si-mcm-41
Fecha
2021-04-19Autor
Alegre, Clara Iris Aymará
Zalazar, María Fernanda
Peruchena, Nélida María
Metadatos
Mostrar el registro completo del ítemResumen
En este trabajo estudiamos el papel de las interacciones asociadas con el mecanismo
de la reacción de acetato de etilo (AcEt) y metanol sobre la superficie del catalizador
[CTA+]-Si-MCM-41. Estudios previos demostraron que la reacción ocurre en la boca del
poro. Por lo que se postuló un mecanismo de sitio dual en el que ambos reactivos se
adsorben sobre la superficie del catalizador de manera concertada.1 El estudio se basa
en la Teoría de Átomos y Moléculas (QTAIM), enfocado en el análisis del Laplaciano de
distribución de la densidad electrónica.
2 Se analizaron regiones que involucran a los
enlaces principales asociados a la reacción. En el complejo adsorbido, se observa que
la interacción O1···HM entre catalizador y metanol, se encuentra en una zona de
disminución de densidad electrónica [∇2ρ(r)> 0], sin embargo, en el estado de transición
y el intermediario se aprecia una acumulación de densidad electrónica. Por otro lado, la
interacción OM···C1 (enlace entre metanol y AcEt) se encuentra en una zona de
disminución de densidad electrónica tanto para el complejo absorbido como el estado
de transición, mientras que en el intermediario se encuentra en una zona de
acumulación de la densidad electrónica mostrando características de un enlace
covalente de capa cerrada. En conclusión, nuestro análisis permite apreciar visualmente
el cambio de carácter del Laplaciano [-∇2ρ(r)] que implica una reorganización de la
densidad electrónica hacia la formación y ruptura de los enlaces, así como el rol del
catalizador en esta reorganización.