Esterificación de ácido acético por metanol en zeolita H-ZSM-5 : estudio teórico de especies adsorbidas

Abstract

En este trabajo estudiamos la adsorción de ácido acético y metanol sobre H-ZSM-5 siguiendo los mecanismos propuestos por Kirumakki et al. [1] and Bedard et al. [2]. Se evaluaron diferentes modelos de adsorción de ácido acético y metanol sobre la superficie de la zeolita H-ZSM-5 con el fin de proveer información que pueda ser de ayuda en la interpretación del primer paso del mecanismo de la reacción de esterificación de ácido acético por metanol en H-ZSM-5. El catalizador se representó con un modelo de agregado 46T con una composición total H49O68Si45Al. El estudio se realizó usando un esquema ONIOM de dos capas 3T/46T denotado M06-2X/6-31G(D):PM6 y el método M06-2X/6- 31G(D). Nuestros resultados preliminares proveen información acerca de los parámetros energéticos y geométricos involucrados en la etapa de adsorción de ácido acético y metanol. Se desprende que es más favorable la adsorción de metanol y posterior co-adsorción de ácido acético dando lugar al complejo más estable (-31,1Kcal/mol). Por otra parte, la adsorción del complejo ácido acético/metanol sobre el sitio ácido de Brønsted (-23,4 Kcal/mol) es más favorable que la adsorción de ácido acético y posterior co-adsorción de metano